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学院工程与计算

  • Regalbuto博士与一名女学生在实验室工作

可再生燃料催化

可再生燃料催化中心专注于合成无机催化剂,将生物质转化为生物燃料,以及合成太阳能燃料和燃料电池的电催化剂。

概述

可再生燃料在全球范围内引起了极大的关注。可再生燃料催化中心正在为运输部门开发用于生产氢和可再生替代燃料的新型催化剂。随着交通运输部门减少对进口石油和碳燃料的依赖,这些新型催化剂将成为下一个井口。

可再生燃料催化中心于2005年通过智州南卡罗来纳经济卓越中心项目在南卡罗来纳大学成立。bob官方体育登陆与该中心相关的工作导致了一家初创公司的创建,棕榈燃料电池技术。可再生燃料催化中心还为南卡罗来纳州中部地区与可再生燃料、燃料电池和替代能源相关的公司提供招聘活动的资源。


研究的优点

本课题组的主要研究方向是固体催化剂的制备。一个典型的例子是含铂或铑的汽车催化转化器,用于消除汽车尾气中的一氧化碳、一氧化氮和碳氢化合物。固体催化剂通常由金属或金属氧化物沉积或支撑在一个高表面积的难熔氧化物上,它产生小的,良好锚定的金属颗粒,最大限度地暴露金属表面。

我们目前的工作包括使用和比较不同的方法来合成各种催化剂,特别是使用强静电吸附(SEA)来生产高分散的催化剂。这些研究还严格而系统地验证了我们从胶体科学文献中恢复的一个基本理论,该理论预测了在各种液体条件下氧化物会吸附多少金属。我们还研究了催化剂合成的耦合方法,特别是在双金属和双功能催化剂的情况下。

在第二项工作中,我们研究了催化剂制备的进一步步骤。在浸渍和干燥之后,催化剂经过一系列的加热和化学处理来活化金属。我们研究了沉积金属颗粒的形状和化学结构随预处理条件的变化。在某些情况下,颗粒的大小和形状可以控制。对于这些研究,我们使用各种类型的表征技术,如电子显微镜和x射线衍射。


可再生燃料催化中心由约翰Regalbuto化学工程教授和可再生燃料讲座教授。Regalbuto博士领导着一个由研究人员、博士后、访问学者和研究生组成的研究团队。


高亮显示项目

含有多种金属的纳米颗粒在传感、催化和生物医学方面有多种应用。这种材料的常见合成技术通常会产生较大的非合金纳米颗粒,缺乏两种金属之间的相互作用,从而使颗粒具有所需的特性。我们展示了一种相对简单,有效,可推广的方法来生产高度分散,良好的合金双金属纳米颗粒。合成了10种贵金属和贱金属(铂、钯、铜、镍和钴)的排列,平均颗粒尺寸从0.9到1.4纳米,具有紧密的尺寸分布。高分辨率成像和x射线分析证实了这些超微纳米颗粒合金化的均匀性。(科学,2017,358,6369,1427)

石墨烯材料作为催化剂载体,在提高催化活性方面显示出巨大的前景。石墨烯缺陷支持的Pd纳米颗粒已被证明可以提高铃木反应的催化活性,但了解它们的形成和影响它们形成的因素仍然是难以捉摸的。为了更好地理解这一现象,开发了一种新的合成方法,将强静电吸附定向摄取离子Pd前驱体的方法与新的无溶剂微波辐照方法相结合,同时形成Pd纳米颗粒和石墨烯缺陷位点。该方法微波功率低,反应时间短,在常压条件下,不使用还原剂或溶剂,催化活性比商用pd -碳催化剂高一个数量级。系统比较了四种不同石墨烯材料和两种不同Pd前驱体合成的催化剂,发现Pd-石墨烯缺陷通过三种途径形成,这三种途径受到石墨烯载体初始氧含量和离子Pd前驱体选择的影响。(应用催化A:通用2018,550,168)

为了确定“强静电吸附”(SEA)方法是否可以推广到碳负载Pt催化剂的制备中,研究了一系列不同类型的碳(活性碳、黑色碳和石墨碳),它们具有不同的表面积和零电荷点(PZC)。阳离子型铂四胺[(NH₃)₄Pt]²⁺在高pH范围内吸附在低、中pzc碳上,阴离子型六氯铂酸酯(IV) [PtCl₆]²在低pH范围内吸附在高pzc碳上。通过测定浸渍液与碳载体接触前后的pH值和金属浓度来确定吸附平衡。经过过滤、干燥的材料在氢中还原,并用Z对比成像对Pt粒度进行表征。静电吸附对铂阴离子和铂阳离子的接触时间都很短(1小时)。类似PZC的所有碳的吸附行为本质上是相同的,与类型和表面积无关。存在静电吸附最强的最佳pH值;在pH值为2.9的低pH范围内,阴离子的最佳pH值急剧增加,而阳离子的最佳pH值为pH值12。为了达到所需的最终值,必须克服表面的pH缓冲,这是文献中没有充分认识到的现象。SEA合成的颗粒通常在1-2nm范围内,与其他方法合成的颗粒一样小或更小,尺寸分布更窄,特别是在高金属载荷下。 Results also reveal a longer time scale, reductive mechanism that occurs with Pt(IV) chlorides over carbon at low pH, which mitigates the need for precise pH control if the contact time is long, and might explain the small particle sizes obtained by dry impregnation with the [PtCl₆]²⁻ complex. This mechanism will be more fully explored in future work. (Journal of Catalysis 2011, 279, 48)


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